Theo cuốn Những vị vua hay chữ nước Việt, năm 13 tuổi, ông được vua cha lập làm Đông cung Thái tử, sau được phong làm Khai Thiên Vương, lập phủ ở ngoài nội cung để làm quen với quan lại và dân chúng. Trong thời gian làm Thái tử, ông nhiều lần được cử làm tướng cầm quân dẹp loạn và đều lập được công lớn.
Năm 1028, vua Lý Thái Tổ mất. Thái tử Lý Phật Mã là người có quyền kế vị. Nhưng khi chưa kịp tế táng xong cho vua, các hoàng tử Võ Đức Vương, Dực Thánh Vương và Đông Chính Vương đã đem quân đến vây thành, đòi tranh ngôi của Thái tử, sử gọi là “loạn tam vương”. Vũ Vệ tướng Lê Phụng Hiểu đưa quân dẹp loạn, giết chết Võ Đức Vương, hai người còn lại chạy thoát.
Sau khi dẹp được loạn tam vương, Lý Phật Mã lên ngôi, lấy hiệu Lý Thái Tông. Dực Thánh Tông và Đông Chính Vương xin về chịu tội và được vua tha tội.
Theo Đại Việt sử ký toàn thư ghi, ngay khi sinh ra, vua Lý Thái tông có 7 cái nốt ruồi mọc ở sau gáy, tụ lại như chòm sao Thất Tinh - Bắc Đẩu. Sao Bắc Đẩu là chòm sao sáng nhất tại bán cầu Bắc, tượng trưng cho ngôi vua theo quan niệm lý số đời xưa. Khi Lý Công Uẩn lên ngôi liền lập Lý Phật Mã làm thái tử.
Đại Việt sử ký toàn thư cũng chép hai sự kiện chứng minh việc Lý Phật Mã lên ngôi là "ý trời". Thứ nhất là năm 1020, Lý Phật Mã đem quân đánh Chiêm Thành, đến núi Long Tỵ (Quảng Bình) xuất hiện rồng vàng hiện ở thuyền ngự. Lần ấy, Lý Phật Mã đánh tan quân Chiêm, bắt được tướng đem về.
Thứ hai là năm 1027, Lý Phật Mã lấy áo ngự ban cho đạo sĩ Trần Tuệ Long ở quán Nam Đế. Đêm ấy, ánh sáng rọi khắp quán. Tuệ Long kinh ngạc trở dậy xem thì thấy rồng vàng hiện ở mắc áo. Đại Việt sử ký toàn thư bình rằng: “Các việc ấy đều là mệnh trời, đến đây đều thấy phù hợp cả”.
Vua Lý Thái Tông đặc biệt chú ý đến việc ban hành luật pháp để giữ kỷ cương nề nếp. Năm 1042, vua cho ban hành bộ Hình thư.
Sách Đại Việt sử ký toàn thư ghi: “Trước kia, trong nước việc kiện tụng phiền nhiễu, quan giữ việc hình câu nệ luật văn, cốt làm khắc nghiệt, thậm chí bị oan uổng. Vua lấy làm thương xót, sai trung thư sửa định luật lệnh, châm chước cho thích dụng với thời bấy giờ, chia ra môn loại, biên ra điều khoản, làm sách Hình luật của một triều đại, để cho người xem dễ hiểu. Sách làm xong, xuống chiếu ban hành, dân lấy làm tiện. Đến đây, phép xử hình thản nhiên rõ ràng, cho nên có lệnh đổi mới niên hiệu làm Minh Đạo và đúc tiền Minh Đạo”.
Cuốn Đại Việt thông sử chép lại, Hình thư gồm ba quyển, nay không còn. Đây là hệ thống pháp luật lần đầu tiên được quy định cụ thể, áp dụng thống nhất trong cả nước và đủ khả năng điều chỉnh các quan hệ xã hội.
Theo lược sử của Ngô Sĩ Liên, vua Lý Thái Tông "là người nhân triết thông tuệ, có đại lược văn võ, lục nghệ không nghề gì không tường vì có tài, có đức nên có thể làm mọi việc".Với 27 năm trị vì, ông đã thực sự đưa vương triều và đất nước bước vào giai đoạn thái bình thịnh trị. Ông trở thành một ông vua đặc sắc và có tài nhất trong các vị vua Lý.
Lý Thái Tông đặt luật, trị quốc thân dân, khai mở nền thái bình Đại Việt, trở thành vị hoàng đế tiêu biểu nhất trong bảo vệ công lý và hoạt động xét xử dưới thời quân chủ Việt Nam. Những câu chuyện được sử sách nhắc đến: Xử đại án bằng lòng nhân từ của Phật, đúc chuông để người dân đến bày tỏ nỗi oan ức, khai mở một nền pháp luật thân dân Đại Việt...
Năm 2020, Toà án nhân dân tối cao và các nhà sử học đã bình chọn vua Lý Thái Tông là hình mẫu, biểu tượng trong xử án công minh.
Vua Lý Thái Tông cho dựng chùa Diên Hựu (chùa Một Cột ở Hà Nội ngày nay). Sách Đại Việt sử ký toàn thư ghi mùa đông tháng 10 năm Kỷ Sửu (1049), vua cho dựng chùa Diên Hựu. Trước đây, vua chiêm bao thấy Phật Quan Âm ngồi trên tòa sen, dắt vua lên tòa.
Khi tỉnh dậy, vua đem chuyện ấy nói với bề tôi, có người cho là điềm không lành. Có nhà sư Thiền Tuệ khuyên vua làm chùa, dựng cột đá ở giữa ao làm tòa sen của Phật Quan Âm, giống như đã trông thấy trong mộng, cho các nhà sư lượn xung quanh tụng kinh cầu cho vua sống lâu. Vì thế gọi là chùa Diên Hựu.
Lý Thái Tông rất nhiều lần thân chinh dẹp loạn xâm lăng. Theo sách Lịch sử Việt Nam, Lý Thái Tông lên làm vua hơn 15 năm, mà nước Chiêm Thành láng giềng không chịu thông sứ, còn quấy nhiễu. Ông bèn sắp sửa binh thuyền sang đánh Chiêm Thành.
Năm 1044, hoàng đế Lý Thái Tông đi đánh. Quân Chiêm dàn trận ở phía nam sông Ngũ Bồ. Lý Thái Tông thúc quân đánh tràn sang, quân Chiêm thua chạy. Quân Lý bắt được hơn 5.000 người và 30 con voi. Tướng Chiêm là Quách Gia Di chém chết vua Sạ Đẩu (Jaya Simhavarman II) đem đầu sang xin hàng.
Lý Thái Tông lập hoàng hậu hai lần với tổng số hoàng hậu là 8 người. Trong đó, nổi bật nhất là Linh Cảm hoàng hậu - mẹ của vua Lý Thánh Tông sau này.
Mùa đông, ngày 1/10 năm Giáp Ngọ (1054), vua Lý Thái Tông mất ở điện Trường Xuân. Thái tử Nhật Tôn lên ngôi ngay trước linh cữu, lấy hiệu là Lý Thánh Tông.
Sử sách đánh giá, Lý Thái Tông là hoàng đế giỏi thời nhà Lý. Hơn 30 năm chinh chiến và trị quốc, ông đã củng cố nền cai trị của nhà Lý, chống lại những nguy cơ chia cắt, bạo loạn, xâm lấn, thu phục lòng dân, khiến nước Đại Cồ Việt vững mạnh.